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合肥研究院實驗呈現(xiàn)半水合氨分子結(jié)構(gòu)到完全離子化結(jié)構(gòu)相變路徑
2021年01月12日 15:16:12
來源：合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 點擊量：3677
近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所與英國愛丁堡大學(xué)等合作，利用金剛石對頂砧加壓裝置研究高壓下半水合氨的物性，首次在半水合氨中發(fā)現(xiàn)壓力誘導(dǎo)的分子晶體至完全離子結(jié)構(gòu)相變，相關(guān)研究成果以Ionic Phases of Ammonia-Rich Hydrate at High Densities為題，發(fā)表在《物理學(xué)評論快報》(Physical Review Letters)上。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所與英國愛丁堡大學(xué)等合作，利用金剛石對頂砧加壓裝置研究高壓下半水合氨的物性，首次在半水合氨中發(fā)現(xiàn)壓力誘導(dǎo)的分子晶體至完全離子結(jié)構(gòu)相變，相關(guān)研究成果以Ionic Phases of Ammonia-Rich Hydrate at High Densities為題，發(fā)表在《物理學(xué)評論快報》(Physical Review Letters)上。 
自然界中穩(wěn)定存在的氨水化合物根據(jù)氨與水比例的不同可分為一水合氨、二水合氨及半水合氨。研究表明，常溫時含水量高的氨水化合物在高壓下均會脫水，形成半水合氨及多余的冰?，F(xiàn)階段建立的物質(zhì)相圖多由分子相占主導(dǎo)地位，近年來，隨著研究向更惡劣條件的擴展，奇異的離子相、超離子相逐漸進(jìn)入人們的視野。然而，關(guān)于半水合氨體系的相關(guān)研究仍停留在理論預(yù)測階段。
該研究通過拉曼光譜探測，結(jié)合同步輻射X射線衍射技術(shù)及第一性原理計算，對超過120萬大氣壓(相當(dāng)于天王星/海王星約9870/8085km深處壓力)的半水合氨樣品開展研究。結(jié)果顯示，半水合氨樣品在高壓下會經(jīng)歷分子結(jié)構(gòu)-部分離子化-完全離子化的轉(zhuǎn)變，隨著壓力不斷增大，終在壓力高于69GPa條件下進(jìn)入一個新的結(jié)構(gòu)狀態(tài)，即穩(wěn)定的完全離子化結(jié)構(gòu)。表明樣品中的水在壓力作用下完全去質(zhì)子化。該研究首次報道了半水合氨中由壓力誘導(dǎo)的分子結(jié)構(gòu)到完全離子化結(jié)構(gòu)相變路徑，在較大范圍內(nèi)擴展了半水合氨的相圖。
天王星和海王星等巨型冰行星內(nèi)部含有大量的NH3、H2O、CH4，以及各種形式的氫，在冰行星內(nèi)部條件如超高壓力下，半水合氨將大量存在。該研究呈現(xiàn)了半水合氨中在隨壓力變化作用下，從分子結(jié)構(gòu)到完全離子化結(jié)構(gòu)路徑，對進(jìn)一步了解冰行星的形成及演化具有重要的指導(dǎo)作用。
研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院、合肥研究院院長基金等的支持。
圖1.實驗以及DFPT理論計算半水合氨拉曼峰頻率隨壓力變化圖
圖2.(a)-(d) 下部分為不同壓力下的拉曼實驗光譜擬合結(jié)果，上部分為擬合峰強度與理論計算峰強度對比圖；(e)-(f)分別為100 GPa時相Ⅲ具有拉曼活性的低頻以及高頻N-H振動
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