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中科院大連化學(xué)物理研究所在揭示金屬—分子篩類(lèi)酶作用機(jī)制研究方面取得新進(jìn)展
2022年07月15日 14:57:15 來(lái)源:化工儀器網(wǎng) 作者:楊 點(diǎn)擊量:3962

近日,中科院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士和研究員魏迎旭團(tuán)隊(duì),與研究員肖建平團(tuán)隊(duì)合作,在金屬—分子篩局域結(jié)構(gòu)和微環(huán)境在烷烴脫氫中的作用機(jī)制研究方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。

  【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】近日,中科院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士和研究員魏迎旭團(tuán)隊(duì),與研究員肖建平團(tuán)隊(duì)合作,在金屬—分子篩局域結(jié)構(gòu)和微環(huán)境在烷烴脫氫中的作用機(jī)制研究方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
 
  將金屬引入到分子篩中,可以實(shí)現(xiàn)多種催化反應(yīng),如脫氫、加氫和氧化等。在某些反應(yīng)中,分子篩不僅能夠提供活性中心,還可以通過(guò)限域空間和局域微環(huán)境作用整個(gè)催化過(guò)程。這種催化作用與金屬酶催化相似,通過(guò)金屬中心和微環(huán)境共同實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)物分子的吸附活化,優(yōu)化反應(yīng)路徑,從而實(shí)現(xiàn)整個(gè)催化循環(huán)。近期,Co基催化劑被發(fā)現(xiàn)具有一定的烷烴脫氫能力。然而,報(bào)道的催化劑性能迥異,如何構(gòu)筑高性能的Co基烷烴脫氫催化劑仍不明確。在負(fù)載型Co基催化劑上,通常會(huì)同時(shí)存在單位點(diǎn)、團(tuán)簇和納米顆粒等多種Co物種,明確催化劑的活性中心和催化機(jī)理存在較大的挑戰(zhàn)。將Co物種引入到分子篩骨架中,不僅可以調(diào)節(jié)活性中心的電子結(jié)構(gòu),構(gòu)筑高效的催化劑體系,同時(shí)還可以得到結(jié)構(gòu)明確的Co物種,實(shí)現(xiàn)活性中心結(jié)構(gòu)、酸性和催化機(jī)理的精準(zhǔn)解析。
 
  本工作將孤立的Co位點(diǎn)構(gòu)筑到純硅MFI分子篩骨架中,通過(guò)多種表征技術(shù)結(jié)合理論模擬建立了活性中心{(≡SiO)2Co(HO-Si≡)2}的微觀結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn),Co位點(diǎn)主要位于MFI分子篩的T1(7)和T3(9)位,具有兩個(gè)Co-O-Si鍵和兩個(gè)類(lèi)橋式羥基Co···OH-Si結(jié)構(gòu)。和金屬酶催化相似,金屬—分子篩Co-MFI通過(guò)局域結(jié)構(gòu)和微環(huán)境共同作用,實(shí)現(xiàn)了丙烷脫氫過(guò)程:分子篩微環(huán)境可以預(yù)活化丙烷分子,Co原子可以極化臨近的氧原子(Co-O-Si)接受C3H7*和H*,Co原子和柔性的分子篩骨架能夠穩(wěn)定C3H7*中間物種;Co活性中心電子態(tài)和配位狀態(tài)的連續(xù)動(dòng)態(tài)演變和可逆恢復(fù),滿足PDH反應(yīng)中一系列基元步驟,實(shí)現(xiàn)類(lèi)酶催化作用過(guò)程。
 
  該工作有助于理解金屬—分子篩活性中心的作用方式、微環(huán)境的協(xié)同作用過(guò)程和分子篩動(dòng)態(tài)催化機(jī)制。
 
  相關(guān)論文Atomic Insight into the Local Structure and Microenvironment of Isolated Co-Motifs in MFI Zeolite Frameworks for Propane Dehydrogenation于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J. Am. Chem. Soc.)上,該工作的第一作者是我所DNL1201組博士后胡忠攀和05T8組博士研究生秦剛強(qiáng)。

 

 

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