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　　在國家自然科學基金、中國博士后基金等項目的支持下，華南師范大學化學學院蘭亞乾教授團隊在光和電催化二氧化碳(CO2)還原領域取得了重要研究進展。蘭亞乾團隊成功利用金屬卟啉(M-TCPPs)和還原性多金屬氧酸鹽(POM)構建了一系列多酸基金屬有機框架化合物(M-POMOFs)。該晶態(tài)催化劑整合了單一金屬位點、多金屬氧簇以及光電雙響應配體，提供了可視化平臺以研究PCR和ECR反應的性能和機理。其中，F(xiàn)e-POMOF催化劑可以通過結構中的不同催化活性組分分別完成高效的PCR和ECR反應。在PCR反應中，通過可見光驅動Fe-POMOF催化劑還原CO2，6小時后產生922 μmol g-1 CH4，選擇性為97.2%。在ECR反應中，在-0.7 V時，F(xiàn)e-POMOF催化劑將CO2轉化為CO的法拉第效率達到92.1%。
 

　　特別注意的是，在光驅動和電驅動的CO2還原反應中，利用該催化體系分別研究了不同催化活性單元(單金屬活性位點和多金屬活性簇)對還原產物種類和催化性能的影響。實驗和理論計算結果表明，在光和電的外部刺激下，電荷轉移方向完全相反。在PCR反應中，光生電子從Fe-TCPP流向POM以生成CH4。相反，在外加電場下，電子流向Fe-TCPP的中心以形成CO。
 

　　該工作在一個分子體系中實現(xiàn)光、電催化CO2還原的研究，建立光電雙響應的分子開關調控電子供給、轉移和流向，探究單金屬位點和金屬氧簇催化還原CO2的區(qū)別。該研究對于設計與合成新型催化劑用于雙驅動力催化反應(光催化和電催化)具有重要的啟發(fā)意義。
 

　　相關成果Demystifying the roles of single metal site and cluster in CO2 reduction via light and electric dual-responsive polyoxometalate-based metal-organic frameworks于近日發(fā)表在國際期刊《科研進展(Science Advances)》。
 

　　參考資料來源：中國科學報