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技術(shù)文章

《文章投稿》異相光熱催化選擇性回收混合聚酯塑料

閱讀:50          發(fā)布時間:2025-5-21

1. 文章信息

標題:Selective Recycling of Mixed Polyesters via Heterogeneous

Photothermal Catalysis

中文標題: 異相光熱催化選擇性回收混合聚酯塑料

頁碼:2412740

DOI:10.1002/adma.202412740  

2. 文章鏈接

 https://doi.org/10.1002/adma.202412740

3. 期刊信息

期刊名:Advanced Materials

ISSN:1521-4095

2024年影響因子:27.4

分區(qū)信息: 中科院一區(qū) 

涉及研究方向: 光熱催化塑料回收 

4. 作者信息:第一作者是 劉鈺 。通訊作者為 陳金星 。

5.文章所用產(chǎn)品:CEL-HXF300氙燈光源;

 

 

 文章簡介:

全球塑料產(chǎn)量的激增使得塑料廢棄物處理成為一項嚴峻的環(huán)境挑戰(zhàn)?;瘜W回收技術(shù),通過將塑料廢棄物轉(zhuǎn)化為高附加值化學品,對推動循環(huán)經(jīng)濟具有重要意義。聚酯塑料占塑料廢棄物的15%,其解聚能產(chǎn)生高附加值單體,因此回收聚酯塑料具有重大意義。然而,現(xiàn)有技術(shù)主要針對單一種類的塑料,難以應(yīng)對實際廢棄物的復雜性。傳統(tǒng)解聚方法對不同聚酯缺乏選擇性,導致解聚產(chǎn)物中單體混雜,需要進行高能耗和復雜的分離步驟。開發(fā)具有選擇性的解聚方法對于提高回收效率和降低成本至關(guān)重要。異相催化劑在化學工業(yè)中扮演著關(guān)鍵角色,但利用異相催化劑實現(xiàn)混合塑料的選擇性解聚面臨多相界面?zhèn)髻|(zhì)的復雜性挑戰(zhàn),這導致催化活性和選擇性降低。因此,優(yōu)化傳質(zhì)過程和設(shè)計高效催化劑對于提升異相催化選擇性解聚的效率和選擇性至關(guān)重要。

 

 

1. 不同催化體系中聚酯解聚路線示意圖。

 

如圖1所示,作者設(shè)計了通過引入助溶劑的方法來有效解決異相催化體系中的多相界面?zhèn)髻|(zhì)難題,進而克服不同聚酯在溶解和擴散動力學上的限制。此外,通過開發(fā)高效異相催化劑進一步提升混合聚酯塑料的回收效率和選擇性。

 

 

2. GB-rich CeO2納米顆粒的合成和結(jié)構(gòu)表征。

如圖2所示,作者首先采用乙二醇(EG)介導的縮合方法,并精確控制合成條件,成功制備出具有豐富Ce3+缺陷和氧空位(Ov)的富含晶界CeO2納米顆粒(GB-rich CeO2)。利用X射線光電子能譜(XPS)、拉曼光譜(Raman)和電子順磁共振(EPR)等表征技術(shù),證實了GB-rich CeO2納米顆粒中Ce3+和Ov的存在。

 

 

3. 光熱催化選擇性回收混合聚酯塑料的性能研究。

 

如圖3所示,在光熱催化混合聚酯塑料解聚的實驗研究中,作者發(fā)現(xiàn)GB-rich CeO2催化劑在光熱條件下對聚碳酸酯(PC)的解聚表現(xiàn)出顯著的催化活性,而對聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)的解聚活性則相對較低。通過對比分析光熱催化與熱催化的效果、調(diào)整助溶劑比例以及改變聚酯混合塑料的比例和反應(yīng)條件(包括反應(yīng)溫度和時間),作者進一步優(yōu)化了混合聚酯塑料的選擇性解聚性能。研究結(jié)果表明,在140 oC的條件下,使用GB-rich CeO2催化劑進行光熱催化反應(yīng)15分鐘,雙酚A(BPA)的產(chǎn)率達到了97.8%,對苯二甲酸酯(BHET)的產(chǎn)率僅為1.7%。當反應(yīng)溫度進一步提高至190 oC時,BHET的產(chǎn)率顯著提高至93.4%。這些結(jié)果表明,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度,利用GB-rich CeO2催化劑可以實現(xiàn)對混合聚酯塑料的選擇性解聚。

 

 

4. GB-rich CeO2催化劑選擇性解聚PC/PET混合塑料構(gòu)-效關(guān)系研究。

 

如圖4所示,作者通過光熱催化對PC和PET的解聚動力學進行了深入研究。研究結(jié)果表明,在較低溫度條件下,GB-rich CeO2催化劑對PC的解聚表現(xiàn)出顯著的催化活性,而對PET的解聚活性則相對較低。當溫度升高時,GB-rich CeO2催化劑對PET的解聚也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,并且對PC和PET解聚表現(xiàn)出較大的活化能差異。因此,通過精細調(diào)控反應(yīng)溫度,可以實現(xiàn)PC和PET混合塑料的選擇性解聚。研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算深入探究了PC和PET分子在完整CeO2表面和GB-rich CeO2表面上的吸附及活化能差異。計算結(jié)果表明,GB-rich CeO2催化劑表面的Ov對乙二醇二苯甲酸酯(EGD)和對苯二甲酸二苯酯(DPC)模型分子表現(xiàn)出不同的吸附能,且在解聚反應(yīng)中,EG和DPC分子解聚的決速步驟存在顯著差異,這些差異在反應(yīng)中起到了關(guān)鍵作用。這些理論計算結(jié)果與實驗觀察結(jié)果相吻合,進一步驗證了GB-rich CeO2催化劑在選擇性解聚混合聚酯塑料中的高效性和選擇性。

 

 

5. 真實混合聚酯廢棄物的梯次解聚。

 

如圖5所示,作者還利用GB-rich CeO2催化劑,通過光熱催化將真實的PET和PC混合塑料梯次解聚為BPA和BHET。

 

圖6. 光熱催化選擇性回收混合聚酯塑料的技術(shù)經(jīng)濟分析。

 

如圖6所示,作者通過技術(shù)經(jīng)濟分析表明,采用異相光熱催化技術(shù)進行混合聚酯塑料的選擇性回收,在節(jié)能減排方面展現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢,這表明異相光熱催化技術(shù)在混合塑料廢棄物回收領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用潛力。

 

本研究成功開發(fā)了一種新型異相光熱催化技術(shù),用于選擇性回收混合聚酯塑料,為塑料廢棄物的高效回收提供了創(chuàng)新解決方案。通過設(shè)計并合成GB-rich CeO2催化劑,在光熱條件下實現(xiàn)了對PET和PC混合塑料的選擇性解聚,成功獲得了高純度的BPA和BHET單體。技術(shù)經(jīng)濟分析結(jié)果表明,該方法在實際應(yīng)用中具有巨大潛力。與傳統(tǒng)熱催化方法相比,光熱催化技術(shù)在節(jié)能減排方面展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢,為塑料廢棄物的高效綠色回收提供了有力支持。


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