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過渡金屬化合物的合成研究取得重要進展
過渡金屬化合物因為其*的力、熱、光、電、磁學(xué)性質(zhì)以及表現(xiàn)出的眾多協(xié)同效應(yīng)而成為無機固體化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。由長春應(yīng)用化學(xué)研究所稀土資源利用國家重點實驗室(籌)孟健研究員主持，由北京科技大學(xué)邢獻然教授和長春應(yīng)化所武志堅、曹學(xué)強研究員等組成的研究團隊承擔(dān)的國家自然科學(xué)基金重點項目“過渡金屬化合物的合成及其特殊性質(zhì)的研究"日前通過國家自然科學(xué)基金委組織的專家鑒定。專家認(rèn)為該項目取得的研究成果具有重要的學(xué)術(shù)意義和廣泛的實際應(yīng)用價值，達到同類研究的先進水平。

    一、針對過渡金屬化合物的結(jié)構(gòu)、化學(xué)鍵的成鍵與電學(xué)及磁學(xué)性質(zhì)的關(guān)系，進行了化合物的結(jié)構(gòu)設(shè)計，開展了構(gòu)效關(guān)系理論模擬，力圖闡明化合物晶體結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)的關(guān)系。

    對YBaMn2O5的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)進行了研究，發(fā)現(xiàn)此類化合物隨著Mn-O-Mn角度的變化，其磁耦合由G型反鐵磁轉(zhuǎn)變到A型反鐵磁，理論計算結(jié)果既支持了實驗結(jié)果，也驗證了Goodenough的磁耦合理論。

    成功地預(yù)測了一種新型的化合物CaCu3Fe4O12 的熱力學(xué)穩(wěn)定性，并具有亞鐵磁性半金屬結(jié)構(gòu)，極有可能成為一種新型的自旋電子材料。我們的文章發(fā)表后不久，日本京都大學(xué)Y.Shimakawa教授的研究小組成功地合成出了該化合物，充分證明理論研究的可靠性和前瞻性。

    二、從結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā)，研究了化合物的結(jié)構(gòu)畸變與物理性質(zhì)的關(guān)系，提出了化合物中離子與電子傳導(dǎo)的機理，設(shè)計合成了中低溫條件下性能良好的氧離子導(dǎo)體。

    自行設(shè)計、研制了一套較完整的電學(xué)性質(zhì)測試系統(tǒng)，可以自動控制測量材料的導(dǎo)電率和Seebeck系數(shù)。溫度和氧分壓的測試范圍廣(1~10-17Pa，室溫~1000℃)，可以模擬任何氧分壓條件的氣氛；設(shè)計合成了新型固體氧化物電解質(zhì)La2Mo2O9、La3MMo2O12以及雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物，發(fā)現(xiàn)它在中溫區(qū)的氧離子電導(dǎo)率高于傳統(tǒng)的螢石與鈣鈦礦結(jié)構(gòu)固體電解質(zhì)。發(fā)現(xiàn)Mo離子的d軌道的相互作用可以形成t2g軌道的直接重疊，可以認(rèn)為Mo離子的電子通過σ鍵或π鍵躍遷到臨近的Mo離子上，進而產(chǎn)生了電子的傳導(dǎo)。進一步完善了離子與電子傳導(dǎo)機理。

    三、對一系列的鉛基鈦酸鹽陶瓷進行了研究，通過Rietveld方法進行了化合物的全譜擬合的結(jié)構(gòu)精修，用有序-無序模型解決了化合物中B位的有序-無序問題，發(fā)現(xiàn)了由過渡金屬離子的摻雜可以很好調(diào)節(jié)化合物的熱膨脹性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)了近零膨脹的新材料。

    通過設(shè)計合成和結(jié)構(gòu)畸變的方法，對鉛基鈦酸鹽陶瓷(1-x-y)PbTiO3-xBiFeO3-yBi(Ti1/2Zn1/2)O3進行了研究，通過Rietveld對他們的結(jié)構(gòu)進行了精修，用有序-無序模型解決了B位的有序-無序問題；發(fā)現(xiàn)在-140？700℃具有零膨脹特性的PbTiO3-0.1BiFeO3-0.3Bi(Zn1/2Fe1/2)O3基化合物。

    研究了稀土摻雜的鉛基鈦酸鹽系列化合物的合成、晶體結(jié)構(gòu)、熱膨脹性，相應(yīng)的固溶區(qū)限、化合物的非化學(xué)計量性、固溶化合物的熱力學(xué)穩(wěn)定性、固溶化合物(納米顆粒)形貌與固溶度的關(guān)系等，發(fā)現(xiàn)負(fù)熱膨脹材料固體電解質(zhì)Zr1-xYbxW2O8，在300-700℃為氧離子導(dǎo)體；增加Y加雜提高空位濃度，提高離子電導(dǎo)率。并制備出熱膨脹系數(shù)可調(diào)，且陶瓷力學(xué)性能良好的負(fù)熱膨脹復(fù)合材料ZrW2O8/Al2O3陶瓷。增強了鉛基鈦酸鹽的負(fù)熱膨脹特性，發(fā)現(xiàn)了可以調(diào)節(jié)至(近)零膨脹TEC材料。
過渡金屬化合物的合成研究取得重要進展