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中科院地質(zhì)地球所等定量論證天然氣水合物無定形相的存在

豐富的籠子類型和籠子充填狀態(tài)

　　天然氣水合物，俗稱“可燃冰”，在能源、環(huán)境、油氣運(yùn)輸和地質(zhì)災(zāi)害預(yù)防等領(lǐng)域?qū)θ祟惿婧桶l(fā)展有重要影響，值得人們像歷*對(duì)煤炭和石油的研究一樣下大力氣研究天然氣水合物。目前，該研究領(lǐng)域內(nèi)的一個(gè)基本科學(xué)問題——“水合物怎樣形成？”在上仍然沒有定論，而回答這個(gè)問題需要在分子水平上對(duì)水合物的成核和生長機(jī)制有深入的了解。

　　中科院地質(zhì)與地球物理研究所地球深部結(jié)構(gòu)與過程研究室分子動(dòng)力學(xué)學(xué)科組郭光軍研究員及其合作者于2009年10月6日曾提出天然氣水合物成核機(jī)制的籠子吸附假說，預(yù)測出水合物在形成過程中應(yīng)該經(jīng)歷一個(gè)各種籠子結(jié)構(gòu)混雜堆垛的無定形相過渡態(tài)。兩天后，Walsh等在Science上發(fā)表了*條水合物自發(fā)成核生長的分子動(dòng)力學(xué)模擬軌跡。但是由于作者在軌跡分析中只能識(shí)別4種水合物籠子，因此沒有意識(shí)到他們所獲得的結(jié)果實(shí)際上就是無定形相水合物。

　　zui近，郭光軍等用新建立的“面飽和不完整籠子分析”方法重新分析了Walsh等發(fā)表的分子軌跡原始數(shù)據(jù)，識(shí)別出了軌跡中所有的數(shù)千種不同類型的籠子。在此基礎(chǔ)上，用籠子連接結(jié)構(gòu)的定量計(jì)算證實(shí)，這條軌跡到達(dá)的正是2009年曾經(jīng)預(yù)測的水合物無定形相，而且它的水合物結(jié)晶度只有0.16，距離理想的水合物晶體（結(jié)晶度=1）還很遙遠(yuǎn)。此外，郭光軍等還從這條軌跡中觀察到了大量重要的成核有序參數(shù)（如籠子占有率、籠子連接數(shù)、晶核比表面積等）和有趣的成核現(xiàn)象（如籠子的拓?fù)鋪嗩?、籠子的多客體充填等），而且進(jìn)一步通過籠子的簇分析把水合物臨界晶核的大小限定在合理范圍內(nèi)。

　　郭光軍及其合作者的研究為天然氣水合物無定形相的存在提供了確定的定量證據(jù)，有力地支持了水合物成核機(jī)制的籠子吸附假說，指出水合物從無定形相向結(jié)晶相的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是下一步的研究方向。另外，這項(xiàng)研究中所建立的“面飽和不完整籠子分析”也為基于計(jì)算機(jī)模擬的水合物研究提供了一個(gè)精密的分析工具。

　　該研究成果近期發(fā)表在物理化學(xué)類期刊Phys. Chem. Chem. Phys.上（Guo et al. Using the face-saturated incomplete cage analysis to quantify the cage compositions and cage linking structures of amorphous phase hydrates. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13: 12048-12057）。