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聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術(shù)與限域效應的分子結(jié)構(gòu)及相互作用原子級成像

閱讀:50      發(fā)布時間:2025-5-19
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聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術(shù)與限域效應的分子結(jié)構(gòu)及相互作用原子級成像
聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術(shù)與限域效應的分子結(jié)構(gòu)及相互作用原子級成像


原子級解析分子間相互作用對揭示催化反應路徑、材料界面行為和生物分子識別機制等方面起著至關(guān)重要的作用,但其發(fā)展長期受制于分子無規(guī)則熱運動與電子輻照損傷。盡管目前有多種限域策略可暫時穩(wěn)定小分子構(gòu)象,如通過表面吸附固定或液氮冷凍環(huán)境來實現(xiàn)分子的結(jié)構(gòu)“凍結(jié)",但此類方法在真實環(huán)境模擬和動態(tài)過程捕捉方面仍存在局限性。

電子顯微技術(shù)在此領(lǐng)域展現(xiàn)出優(yōu)勢,其原子級分辨率可為分子間弱相互作用(如氫鍵、范德華力)提供直接可視化證據(jù)。但常規(guī)高劑量電子輻照引發(fā)的化學鍵斷裂嚴重制約了有機小分子的成像可行性。值得關(guān)注的是,以積分差分相位襯度技術(shù)(iDPC-STEM)為代表的低劑量電子顯微技術(shù)已廣泛應用于各類電子敏感材料的觀測研究中。將限域效應和低劑量成像方法相結(jié)合,為實現(xiàn)對分子及其相互作用的穩(wěn)定高分辨率解析提供了有效途徑。

蘇州大學教授及合作者通過iDPC-STEM與納米限域效應相結(jié)合,在不同主客體限域體系中實現(xiàn)了限域態(tài)分子結(jié)構(gòu)及相互作用的原子級成像表征。

iDPC-STEM成像技術(shù)的發(fā)展是我們實現(xiàn)限域態(tài)分子成像的重要前提,這項技術(shù)不僅可以在低劑量下保持較高的分辨率和信噪比,而且增強了輕元素成像襯度,使得主體結(jié)構(gòu)和客體分子可以同時成像。在本工作中,我們正是利用不同相互作用的限域效應,讓小分子構(gòu)象在室溫條件下被“凍結(jié)", 此時iDPC-STEM圖像能夠精準且有效地呈現(xiàn)分子結(jié)構(gòu),甚至是定量地描述分子間相互作用。展望未來,iDPC-STEM和限域效應結(jié)合的成像方法有望應用于更多復雜分子結(jié)構(gòu)的解析,甚至在生物大分子成像領(lǐng)域達到和冷凍電鏡相同的效果。

聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術(shù)與限域效應的分子結(jié)構(gòu)及相互作用原子級成像

教授

蘇州大學

他們利用低劑量iDPC-STEM對三類典型的限域體系展開分子(離子)成像分析與對比研究,包括鈣鈦礦體系(離子鍵)、沸石/芳烴分子體系(范德華相互作用)及金屬有機框架體系(配位鍵),建立了“限域增強+低劑量成像"協(xié)同的普適性分子解析范式,成功實現(xiàn)對分子結(jié)構(gòu)和相互作用的原子級成像分析。研究團隊基于iDPC-STEM對電子敏感和輕元素組分成像的優(yōu)勢,實現(xiàn)了對限域態(tài)分子(離子)的近原子級成像,并將分子圖像的長徑比設(shè)為關(guān)鍵參數(shù),以此評估三種限域體系中主客體相互作用強度。然后,通過改變客體分子,深入分析不同相互作用強度對分子成像質(zhì)量的影響。這些研究結(jié)果構(gòu)建了分子間相互作用與成像襯度的統(tǒng)一理論模型,將實空間分子解析能力從傳統(tǒng)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)表征拓展到化學鍵強度的量化分析,為探究復雜應用場景中的分子行為機理提供了更多可能。

聚焦前沿|基于 iDPC-STEM 技術(shù)與限域效應的分子結(jié)構(gòu)及相互作用原子級成像

Nat. Commun. 2025, 16, 2447. DOI: 10.1038/s41467-025-57816-4




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