近年來(lái)，各類(lèi)原位XAFS（in-siuXAFS或operando XAFS）實(shí)驗(yàn)技術(shù)得到了廣泛的關(guān)注與應(yīng)用，并解決了很多關(guān)鍵的科學(xué)問(wèn)題。通常而言，原位XAFS技術(shù)可以探測(cè)所用材料及目標(biāo)元素的物相、氧化態(tài)、近鄰配位等結(jié)構(gòu)信息在真實(shí)工作狀態(tài)下的的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，但同時(shí)原位XAFS的研究對(duì)于實(shí)驗(yàn)室級(jí)別的XAFS儀器性能與配套的實(shí)驗(yàn)裝置開(kāi)發(fā)提出了更高的要求。
自2023年5月以來(lái)，創(chuàng)譜儀器基于TableXAFS譜儀為多個(gè)頂尖課題組完成了多項(xiàng)原位XAFS實(shí)驗(yàn)，部分成果發(fā)表在JACS，Angew，nature comm，ACS Energy Lett等高水平期刊上。創(chuàng)譜儀器秉持讓短波光譜技術(shù)為科學(xué)研究提供更先進(jìn)工具的責(zé)任與使命，持續(xù)用實(shí)事求是的數(shù)據(jù)助您實(shí)現(xiàn)“想測(cè)就測(cè)、隨時(shí)可測(cè)"的XAFS自由！
近日，深圳大學(xué)何傳新教授研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)Co3O4催化硝酸根電還原（NO3RR）過(guò)程中活性位點(diǎn)尚不明確的科學(xué)問(wèn)題，嘗試通過(guò)合成和比較Co3O4、MgCo2O4和CoAl2O4的NO3RR活性來(lái)建立幾何位置-活性的關(guān)系。成果以“Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels"為題發(fā)表在化學(xué)頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》上。
圖4. (CuxCo1-x)Co2O4的XPS表征和NO3?RR性能研究。在這項(xiàng)工作中，我們?cè)噲D在不減少高活性CoOh數(shù)量的條件下，通過(guò)用其他陽(yáng)離子(即Cu2+)替換部分CoTd來(lái)調(diào)整CoOh位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)?？紤]到具有3d9電子構(gòu)型的Cu2+相對(duì)于原Co (3d7)可以帶來(lái)兩個(gè)電子，我們選擇Cu2+代替Co3O4的CoTd ((CuxCo1?x)Co2O4(x = 0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0))。如圖4a所示，隨著Cu摻雜量的增加，Co 2p3/2中Co3+Oh的結(jié)合能逐漸升高，說(shuō)明引入Cu摻雜劑可以有效地調(diào)整CoOh的電子結(jié)構(gòu)。然后，在1.0 M KOH和0.1 M NO3?的電解質(zhì)中，在室溫下評(píng)估這些(CuxCo1?x)Co2O4氧化物的NO3?RR活性(圖4b, c)。有趣的是，CoOh的結(jié)合能與NH3的生成速率呈“火山型“相關(guān)，(Cu0.6Co0.4)Co2O4達(dá)到火山曲線(xiàn)的頂端(圖4c)。也就是說(shuō)，NO3?RR活性隨CoOh電子結(jié)構(gòu)的變化也遵循“火山型“曲線(xiàn)，這表明調(diào)整CoOh的局部電子結(jié)構(gòu)是提高Co3O4基尖晶石NO3?RR活性的有效策略。令人印象深刻的是，(Cu0.6Co0.4)Co2O4的NO3?RR活性?xún)?yōu)于大多數(shù)報(bào)道的非貴金屬基電催化劑(圖4d)。
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