国产精品视频一区二区三区四,亚洲av美洲av综合av,99国内精品久久久久久久,欧美电影一区二区三区电影

產品推薦:氣相|液相|光譜|質譜|電化學|元素分析|水分測定儀|樣品前處理|試驗機|培養(yǎng)箱


化工儀器網>技術中心>技術參數>正文

歡迎聯系我

有什么可以幫您? 在線咨詢

模擬生物酶設計制備氧還原反應電催化劑研究方面取得新進展

來源:上海政飛電子科技有限公司   2018年06月25日 10:43  

 據中國科學院合肥物質科學研究院報道:錳(Mn)基催化劑通常對電催化氧化還原反應(ORR)活性較低。然而,在生物界中,錳(II)離子常常是多種金屬酶的輔因子,例如具有Mn輔因子的血紅素銅氧化酶(HCO)可以將O2還原成H2O,其活性中心Mn金屬離子同時和O和N原子配位。

 近日,強磁場中心雙聘研究員、中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學與材料科學學院材料系陳乾旺教授課題組通過模擬生物酶中Mn基輔酶因子的結構和功能,以含有Mn金屬的MOFs作為前驅物,將O和N原子配位的Mn活性位點原子級地分散在三維石墨烯骨架中,利用石墨烯的良好導電性成功地將Mn調控成高活性的ORR催化活性位點,實現了高活性的催化。該仿生電催化劑在堿性條件下表現出優(yōu)異的ORR和鋅空氣電池電極性能,甚至比商業(yè)Pt/C更好。該研究成果以 “O-, N-Atoms-Coordinated Mn Cofactors within a Graphene Framework as Bioinspired Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts”為題,發(fā)表在《先進材料》雜志上(Advanced Materials 2018, 1801732),論文的作者是材料系博士研究生楊陽。

 先前的理論計算表明,在特定結構中沒有本征催化活性的過渡金屬的催化活性可以通過活性位點的配位環(huán)境改變而顯著改變。我們通過Mn基MOFs作為前驅物與后處理過程,成功地將O和N原子配位的Mn活性位點原子級地分散在三維石墨烯骨架中。作為Mn輔因子近的配位原子,O和N原子都可以通過配位來模擬酶的協調作用,進一步調節(jié)催化劑中Mn原子的d電子結構,這與大多數報道的具有M-N-C的單原子催化劑不同。同時,由于原子級分散的Mn活性位點和具有分級多孔的中空3D石墨烯框架,催化劑的電荷傳輸能力和活性位點的數量也得到改善。

 得益于上述優(yōu)點,該催化劑表現出優(yōu)異的ORR性能,甚至比商業(yè)的Pt/C更好(起始點位0.94V,半波電位0.86V)。密度泛函理論計算表明,含有Mn-N3O1輔因子結構的石墨烯骨架表現出快的ORR動力學,因其d帶中心和個峰位相對于費米能級的位置較低,有利于中間體的吸附和解析。計算結果還證明,除了N原子,O原子也可顯著影響配位金屬原子的活性。該工作為模擬催化活性酶設計電催化劑提供新的思路。

 該研究得到了國家自然科學基金委、教育部基本科研業(yè)務費和中科院合肥大科學中心等有關項目的支持。

圖片5.png 

 (a)優(yōu)化得到的 Mn-N3O1 模型吸附 ORR 不同中間體 O*, OH* and OOH*的結構模型,模型以俯視圖和側視圖的方式展示,圖中黑色、藍色、藍綠色和白色原子分別代表C、N、Mn、O和H原子(b和c)Mn-N1O3, Mn-N2O2 和 Mn-N3O1 模型表面在不同電位下的ORR反應自由能圖,(d)Mn-N1O3, Mn-N2O2 和 Mn-N3O1 模型中Mn原子d軌道的局域態(tài)密度圖

 

免責聲明

  • 凡本網注明“來源:化工儀器網”的所有作品,均為浙江興旺寶明通網絡有限公司-化工儀器網合法擁有版權或有權使用的作品,未經本網授權不得轉載、摘編或利用其它方式使用上述作品。已經本網授權使用作品的,應在授權范圍內使用,并注明“來源:化工儀器網”。違反上述聲明者,本網將追究其相關法律責任。
  • 本網轉載并注明自其他來源(非化工儀器網)的作品,目的在于傳遞更多信息,并不代表本網贊同其觀點和對其真實性負責,不承擔此類作品侵權行為的直接責任及連帶責任。其他媒體、網站或個人從本網轉載時,必須保留本網注明的作品第一來源,并自負版權等法律責任。
  • 如涉及作品內容、版權等問題,請在作品發(fā)表之日起一周內與本網聯系,否則視為放棄相關權利。
企業(yè)未開通此功能
詳詢客服 : 0571-87858618
通化市| 千阳县| 广饶县| 炉霍县| 石嘴山市| 禄劝| 株洲县| 庆云县| 永靖县| 田林县| 五常市| 汝城县| 安西县| 安福县| 峨眉山市| 科技| 务川| 定襄县| 锦州市| 德清县| 濉溪县| 平阴县| 万州区| 桃源县| 安化县| 黎川县| 永嘉县| 勃利县| 嵊州市| 高台县| 和政县| 大荔县| 枣庄市| 皋兰县| 荣成市| 容城县| 邹城市| 文水县| 丁青县| 平罗县| 荣成市|