【摘要】
n型、p型鉛硫屬化合物(PbQ,Q = Te,Se,S)已被證明具有較好的熱電性能。近的一些研究,改變帶隙、引入諧振態(tài)等,使得P型鉛硫屬化合物的熱電性能有了顯著提高。本文研究了(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1的n型四元復(fù)合材料合成,并探討了納米結(jié)構(gòu)對(duì)晶格熱導(dǎo)率,載流子遷移率等的影響,并與類似的三元系統(tǒng)(PbTe)1-x(PbSe)x、(PbSe)1-x(PbS)x和(PbS)1-x(PbTe)x做了比較。缺陷和界面處的聲子散射導(dǎo)致晶格熱導(dǎo)率的降低,通過降低載流子遷移率來(lái)補(bǔ)償。ZT值在800K時(shí)為~1.1,與PbTe、PbSe和(PbTe)1-x(PbSe)x的單相合金的熱電性能相似。
【成果介紹】
通過混合定量的高純度PbS,PbSe,Pb和Te(99.999%),加入0.05,0.085,0.16,0.39mol%的PbCl2摻雜劑,合成終的多晶(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1樣品。后經(jīng)過燒結(jié)、淬火、研磨等工藝,終得到納米結(jié)構(gòu)的n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物。
使用德國(guó)Linseis的LSR-3測(cè)試塞貝克系數(shù),Linseis LFA1000測(cè)試熱擴(kuò)散系數(shù),通過ZT = S2Tσ/(κE+κL)計(jì)算得到熱電優(yōu)值。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1:n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1X-ray衍射圖案、富含PbS沉淀物的TEM明場(chǎng)圖、能譜分析等。
圖2:不同Cl含量的(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物的電阻、塞貝克系數(shù)、霍爾濃度等與溫度的關(guān)系。
圖3:n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1與與其他相關(guān)化合物晶格熱導(dǎo)率隨溫度變化關(guān)系
圖4:不同Cl含量的n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1熱電優(yōu)值與溫度的關(guān)系
【結(jié)論】
納米結(jié)構(gòu)的四元n型(PbTe)0.75(PbS)0.15(PbSe)0.1化合物在800 K時(shí)的ZT值為1.1±0.2。與n型二元PbTe,PbSe和三元PbTe-PbSe相比,在載流子濃度相似時(shí)熱電優(yōu)值相似,但高于PbS和PbS-PbTe化合物。與基體單相合金相比,晶格熱導(dǎo)率更低。這是由于分布式硫化物第二相的缺陷和界面導(dǎo)致的聲子反射,電子散射的低載流子遷移率補(bǔ)償。納米結(jié)構(gòu)的n型富含PbTe的鉛硫?qū)僭鼗锖?00nm左右的沉淀物,而且基體的非相干界面不能提供優(yōu)于單相化合物的熱電效率。需要進(jìn)一步研究以充分實(shí)現(xiàn)各種沉淀物形態(tài)對(duì)該四元系復(fù)合物的電子傳輸性質(zhì)的影響。
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