原創(chuàng)： HORIBA HORIBA科學(xué)儀器事業(yè)部 

供稿：范春英

編輯：Joanna

TTA上轉(zhuǎn)換技術(shù)（三重態(tài)-三重態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換Triplet-triplet Annihilation Upconversion）可以將光子由低能量轉(zhuǎn)化為高能量，對提高太陽能利用率有很大幫助，也因此被人們廣泛的應(yīng)用于光伏、光催化、熒光生物成像等領(lǐng)域。2017年日本鐘化集團開發(fā)的一塊180cm² 太陽能電池，創(chuàng)下了26.6%的轉(zhuǎn)換效率世界紀(jì)錄，可惜依然未能突破30%的肖克利-奎伊瑟限值。近四川大學(xué)新TTA上轉(zhuǎn)換實驗結(jié)果獲得重大突破， 未來或許有望進一步借助TTA上轉(zhuǎn)換技術(shù)突破太陽能電池30%轉(zhuǎn)換效率限。

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TTA上轉(zhuǎn)換技術(shù)核心關(guān)鍵在于實現(xiàn)較大反斯托克位移的同時，是否可以獲得較高上轉(zhuǎn)換量子效率?？?/span>惜常見上轉(zhuǎn)換體系都很難實現(xiàn)這一目標(biāo)。在目前已有的報道中，TTA上轉(zhuǎn)換體系大反斯托克位移也只有0.97 eV，且上轉(zhuǎn)換效率僅為2.7%。近期四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院楊成教授團隊通過設(shè)計，實驗獲得了迄今為止大反斯托克位移1.08 eV，并實現(xiàn)了高達21%的上轉(zhuǎn)換量子效率。

四川大學(xué)實驗獲得迄今為止大反斯托克位移1.08 eV

以光敏劑為切入點，優(yōu)化TTA上轉(zhuǎn)換實驗

楊成教授團隊是如何做到的呢？揭秘前我們需要先認(rèn)識一下TTA上轉(zhuǎn)換體系中的2大重要主角——光敏劑及受體分子。TTA上轉(zhuǎn)換過程中的能量轉(zhuǎn)移，就是通過這兩個角色間的不斷碰撞實現(xiàn)的。

楊成教授及其團隊的實驗改進思路，便是針對光敏劑進行優(yōu)化處理。首先他們設(shè)計合成了一系列鉑-席夫堿配合物光敏劑，并利用化學(xué)修飾方法對這些光敏劑進行調(diào)節(jié)，來減少上轉(zhuǎn)換過程中的能量損失，進而增加反斯托克位移。此外楊教授團隊對這些光敏劑的光物理性質(zhì)也進行了優(yōu)化，用以提高實驗效率。

熒光光譜助力研究，實驗結(jié)果令人欣喜

終效果如何呢？楊教授團隊對敏化劑的室溫發(fā)光、低溫磷光以及磷光壽命分別進行了表征，同時對TTA上轉(zhuǎn)換實驗各項參數(shù)指標(biāo)也進行了檢測，如TTA上轉(zhuǎn)換發(fā)光、上轉(zhuǎn)換發(fā)光隨濃度、功率的變化以及時間分辨發(fā)光光譜等。

終檢測結(jié)果顯示優(yōu)化后的上轉(zhuǎn)換過程中能量損失由0.56 eV 減少到了0.18 eV，有效的增大了反斯托克斯位移，并終獲得目前為止大反斯托克位移1.08 eV。

不僅如此，楊教授團隊還將TTA上轉(zhuǎn)換實驗體系，由原來的無氧溶液實驗環(huán)境擴展到了空氣飽和的有氧溶液體系中，并在兩種體系中分別實現(xiàn)了高達21%和14.8%的TTA上轉(zhuǎn)換量子效率，這些結(jié)果都在表明突破肖克利-奎伊瑟限理論限或許指日可待。

實驗中，楊教授團隊使用Fluoromax系列熒光光譜儀進行檢測。他們利用Fluoromax系列熒光光譜儀高靈敏度（SNR 16000：1）和超寬檢測范圍（200-1700nm可選）的特點，確保了實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性；此外Fluoromax系列光譜儀功能齊全，可同時實現(xiàn)熒光、壽命和時間分辨光譜等的測試功能，這讓他們的檢測更加簡單方便，大幅度提高了工作效率。

HORIBA FluoroMax+/(P/TCSPC)高靈敏一體式熒光光譜儀

四川大學(xué)的這些發(fā)現(xiàn)為提高太陽能轉(zhuǎn)換效率帶來頗具潛力的應(yīng)用前景。這一研究成果近期也發(fā)表在Journal of the American Chemical Society。

文章作者&論文直達

文章作者：C. Fan.; L. Wei.; T. Niu.; M. Rao.; G. Cheng.; J. J. Chruma.; W. Wu^*.; C. Yang^*.

題目&雜志：Efficient Triplet-Triplet Annihilation Upconversion with an Anti-Stokes Shift of 1.08 eV Achieved by Chemically Tuning Sensitizers.

DOI:10.1021/jacs.9b05824.

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