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三維熒光光譜法(EEM)鑒定大氣顆粒物中發(fā)色團物質(zhì)的種類和來源

來源:HORIBA科學儀器事業(yè)部   2020年04月16日 10:04  

大氣發(fā)色團是氣溶膠中可以吸收太陽光的一類有機物質(zhì),可能對氣候產(chǎn)生影響。大氣發(fā)色團也可能通過形成三線態(tài)進而催化產(chǎn)生活性氧物質(zhì),因此對大氣氣溶膠的老化過程也具有重要潛在貢獻。充分的了解大氣發(fā)色團的理化性質(zhì)和來源是掌握它們對環(huán)境的影響的本質(zhì)要求。

三維熒光光譜法(EEM)是鑒定環(huán)境中發(fā)色團物質(zhì)的重要儀器分析方法,近年來已被頻頻的應用到大氣氣溶膠研究領(lǐng)域中。然而,當前EEM方法應用于大氣領(lǐng)域進入了瓶頸時期。隨著EEM方法廣泛應用和深入研究,研究者們開始懷疑EEM方法是否具有區(qū)別氣溶膠來源和物質(zhì)種類的能力,因為多數(shù)情況下發(fā)現(xiàn)樣品的EEM譜圖具有非常相似的形貌。這樣就限制了EEM方法更加廣泛的應用于研究大氣發(fā)色團來源、形成和消去過程。

可喜的是,近日陜西科技大學陳慶彩研究團隊,利用三維熒光光譜(EEM)研究,對大氣顆粒物化學結(jié)構(gòu)和來源進行了分析。在該項工作中,陳慶彩等人演示了EEM方法是有能力分辨大氣顆粒物中不同類型發(fā)色團以及來源的,并構(gòu)建了大氣發(fā)色團與其來源、化學種類的對應關(guān)系。這項工作突破了一定的方法瓶頸,對于EEM方法在氣溶膠研究領(lǐng)域的應用起到了關(guān)鍵推動的作用,或?qū)⒋龠M大氣發(fā)色團來源和大氣化學過程的研究

 

研究過程

 

1. EMM助力大氣顆粒物來源和組成的初步分析

研究團隊分別采集了城市、一次燃燒源和二次氣溶膠樣品,利用EMM方法和 PARAFAC模型調(diào)查了不同發(fā)色團在不同種類氣溶膠樣品中的含量,討論了EEM方法在分辨發(fā)色團類型以及樣品來源的能力。

通過對實際大氣顆粒物樣品進行分析,從整體輪廓分析,確實發(fā)現(xiàn)實際樣品具有相似的EEM光譜外貌特征。這個結(jié)果也是當前研究者們擔心的事情:到底EEM方法是否可以區(qū)分不同來源和組成的大氣顆粒物樣品?

圖1(a)為大氣顆粒物萃取樣品WSM和MSM的平均EEM光譜圖

以及它們的差光譜;(b)和(c)表示樣品EEM光譜之間

相關(guān)系數(shù)的四分位圖和頻率分布圖

 

針對這個值得懷疑的問題,團隊人員研究了不同來源大氣顆粒物樣品,包括各種燃燒源樣品(生物質(zhì)燃燒、煤炭燃燒、汽車排放和做飯排放樣品)和二次氣溶膠樣品。研究發(fā)現(xiàn),不同種類樣品的熒光性能是不同的,其中:

  • 生物質(zhì)燃燒和煤炭燃燒樣品的熒光效率是大的

  • 而汽車尾氣樣品和二次氣溶膠樣品相對較小

  • 另外發(fā)現(xiàn),鑒定出的不同種類發(fā)色團,在不同來源樣品中的相對含量也是不同的

 

這些結(jié)果直接解答了上述疑問,確認:EEM方法可以用來區(qū)別不同氣溶膠來源。

圖2 依據(jù)不同發(fā)色團(C1-C8)在不同污染物上的

相對載荷鑒定出發(fā)色團來源,以及不同來源

發(fā)色團在WSM和MSM樣品中的相對含量

 

2. PARAFAC 模型:一種系統(tǒng)的來源和成份分析圖譜

進一步,研究人員基于改進的PARAFAC 模型對大氣氣溶膠中發(fā)色團的來源和化合物的種類歸屬進行了研究。在這一步驟,該團隊開創(chuàng)性的將大氣顆粒物化學組分融合進EEM圖譜的PARAFAC分析,進而對各種大氣發(fā)色團的來源進行了鑒定。

結(jié)果顯示有一半左右的發(fā)色團來源被鑒定出來了,并發(fā)現(xiàn)了幾個有意思的結(jié)果,比如:發(fā)現(xiàn)發(fā)色團的沙塵暴一次來源和光化學形成的二次來源,分析了季節(jié)變化中沙塵暴發(fā)生、光強度變化對發(fā)色團類型和含量的影響

該工作還利用優(yōu)化的PARAFAC分析方法,把幾種典型的有機化合物的EEM譜圖耦合進了模型解析,進而對發(fā)色團的可能化學物質(zhì)屬性進行了歸屬。結(jié)果顯示了苯酚類發(fā)色團是重要的水溶性發(fā)色團,而PAHs是水不溶性發(fā)色團的重要類型

圖3 EEM區(qū)域和對應的大氣發(fā)色團可能化學結(jié)構(gòu)和來源

圖中不同彩色區(qū)域表示本研究鑒定的大氣發(fā)色團來源對應區(qū)域,

不同彩色數(shù)字球表示本研究鑒定的大氣發(fā)色團對應化合物種類區(qū)域

 

后研究人員總結(jié)了當前人們的認知和該項工作的主要結(jié)論,形成了一個可用于發(fā)色團化學物種和來源的依據(jù)圖譜(圖3),這個圖譜對于今后EEM方法應用與于大氣氣溶膠的來源和化學轉(zhuǎn)化研究提供了重要參考和研究途徑。

 

小結(jié)

 

由上述研究可知,本研究工作提供了不同種類大氣發(fā)色團對應來源以及化合物類別鑒定依據(jù)。這其中重點在于演示了不同發(fā)色團在不同氣溶膠樣品中的含量是不同的,從而說明EEM方法是有能力分辨不同類型發(fā)色團以及樣品類型的。

這項研究也構(gòu)建了大氣發(fā)色團與其來源、化學種類的對應關(guān)系。他們鑒定出了樣品中大約一半的熒光物質(zhì)所對應的來源和化合物種類,結(jié)果提供了大氣發(fā)色團來源以及化合物類別鑒定依據(jù),這將大大促進了EEM方法應用于研究大氣發(fā)色團來源和大氣化學過程,對于EEM方法在氣溶膠研究領(lǐng)域應用起到了推動的作用。

本研究中的三維熒光光譜法和大量光譜采集采用的是HORIBA Aqualog光譜儀完成,該儀器在EEM圖譜快速獲取、數(shù)據(jù)校正等方面的優(yōu)勢,為研究的順利進行提供了不少便利。

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論文原文&作者

 

該研究以 Identification of species and sources of atmospheric chromophores by fluorescence excitation-emission matrix with parallel factor analysis 為題,發(fā)表在Science of The Total Environment

作者:陳慶彩

通訊作者:陳慶彩、杜林

通訊單位:陜西科技大學環(huán)境科學與工程學院、山東大學環(huán)境研究院

Doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.137322

課題組介紹:

陳慶彩,男,山東人,博士,副教授,博士生導師。畢業(yè)于日本名古屋大學,取得理學博士學位。陜西省“百人計劃”,陜西科技大學大氣污染控制團隊負責人,名古屋大學特邀教員,日本大氣化學學會會員。主要研究方向為氣溶膠化學,包括有機氣溶膠、大氣棕碳(BrC)、長壽命自由基(EPFRs)等。參與和主持中國國家自然科學基金等十余項科研項目;已在ES&T等期刊一作/通訊發(fā)表20余篇學術(shù)論文;獲得國家和軟件注冊權(quán)10余項。

 

 

 

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