供稿|  石俊俊

編輯|  Norah、孫平

校閱|  Lucy、Joanna

電介質納米線是一種具有重要應用潛力的納米結構，由于具有較低的光學傳輸損耗以及較強場增強效應，在基礎研究及實際應用中均有著廣泛前景，如激光器、探測器以及非線性光源等方面。然而，當納米線尺寸較小時，大部分的光場能量將泄漏于波導之外，使其非線性轉換效率大大降低，這阻礙了實際光學器件的應用。有沒有一種方法能夠集中光場能量，實現(xiàn)轉換效率的提升呢？

前段時間，武漢大學徐紅星院士、張順平副教授與國外團隊利用表面等離激元與介質波導耦合的混合波導，實現(xiàn)了轉換效率為4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波產生。

這一研究為提升介電納米線的非線性光學轉換效率和拓寬其應用開辟了新方法。本次“前沿用戶報道”欄目就將帶領大家了解這一效率是如何實現(xiàn)的。

圖片來源：pixabay

01

新策略實現(xiàn)轉換效率的數(shù)量級提升

波導作為引導電磁波傳輸?shù)慕Y構，要想提升非線性轉換效率，可以從改善其結構入手。目前，大多數(shù)學者致力于表面等離激元波導的研究，因為相較于其他波導，表面等離激元波導能夠在亞波長尺度上的局域電磁場中突破衍射極限，這為納米集成化器件提供了思路。

但等離激元波導也存在一個重要問題是，那就是它的金屬的歐姆損耗會限制其傳輸距離，阻礙長距離傳輸。與等離激元波導不同的是，傳統(tǒng)的介質波導損耗較低，可以實現(xiàn)較長距離傳輸。基于此，團隊成員設想，若是將傳統(tǒng)介質波導與表面等離激元結構進行耦合，形成雜化等離激元波導(以下簡稱混合波導），是不是就很有可能在損耗和局域性之間達成折中，進一步提升非線性效率呢？

為此，徐院士團隊利用納米線、Al₂O₃及金膜等材料進行耦合，獲得一種混合波導（下圖1），并對這一產物進行了表征，他們發(fā)現(xiàn)：該混合波導在實驗中產生了高達4×10⁻⁵ W⁻¹轉換效率的二次諧波，比已有報道的純等離激元結構遠遠高出幾個數(shù)量級！證明了上訴猜想都*可行的！

圖1 雜化等離激元波導產生二次諧波結構示意圖

02

深入探究揭開效率提升的三大關鍵因素

實驗的驗證結果無疑讓人雀躍，但團隊并未因為停止探索，他們產生了疑問，為什么這一耦合方法能夠實現(xiàn)效率的提升呢？混合波導提升效率背后的機理是什么呢？如果能夠了解這一巨大提升背后的機理，是否意味著團隊也能夠利用其他材料實現(xiàn)更高的轉換效率呢？

接下來，課題組成員對效率提升機理展開了研究。

影響因素1：強空間重疊

從事相關研究的人員都知道，不同的波導結構具有不同的模式——簡稱波導模（說的形象一點就是電磁波在不同波導中的“形狀”），且以往的研究表明，波導模與非線性材料（也即上文的CdSe納米線）的空間重疊程度是影響轉換效率的重要因素。

因此，團隊成員首先對制得的混合波導的波導模以及它與非線性材料（CdSe納米線）之間的空間重疊程度進行了研究，終發(fā)現(xiàn)：波導的強空間重疊特性是提升非線性轉換效率的重要條件，且空間折疊率越高，轉換效率越高。下面的圖示就揭示了這個結論：

圖2 雜化系統(tǒng)中不同模式的電場分布圖(a)，有效折射率隨尺寸的變化(b)及能量分布(c)

圖2a是該混合波導的電場分布，可以看出有五個較低階波導模，模式與非線性材料（CdSe）之間存在較強的空間重疊。其中，類光子模式（HE21，TE01，HE11a）比類等離激元模式（HP，HE11b）的折疊程度更強（圖2b）；

影響因素2：模式之間的相互作用

除了折疊程度，團隊成員在研究的過程中還發(fā)現(xiàn)，模式間的相互作用也可能對轉換效率產生影響，于是他們展開了進一步分析。為了排除多種等離激元模式的影響，他們選用了寬度150 nm 、只支持HP這一種等離激元模式的納米線，利用HORIBA iHR320光譜儀對倍頻光譜進行了測量。

后結論顯示：波導內部相向傳播模式的相互作用的確是轉換效率提升的另一個重要因素，且相互作用越強，效率越會隨之提升。

影響因素3：增強混合波導助力效率

在上述研究中，我們已經知道波導模與非線性材料之間的強空間重疊，以及波導內部的模式間相互作用，這兩大因素會影響納米線的轉換效率。那么，對于擁有多種模式的混合波導而言結果如何呢？

為了研究混合波導之間的模式作用，小組成員繼續(xù)進行測量，通過研究發(fā)現(xiàn)：多模式相互作用也能夠提升倍頻效率。且隨納米線尺寸的增加，參與二次諧波產生過程的模式也在增加。團隊成員通過計算發(fā)現(xiàn)尺寸為360nm的納米線中獲得了4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波，這一效率也是整個研究過程中得到的大轉化效率。

具體過程礙于文章篇幅不再贅述，感興趣的朋友可以點擊閱讀原文，資訊HORIBA工程師會為您詳細解答其中論證過程和技術問題~

圖片來源：pixabay

綜上，研究人員得出結論：該波導中的模式與非線性材料（CdSe）之間有著較強的空間重疊，且波導中多個模式相互作用，這些因素促進了高效率的二次諧波產生。顯然，該研究結果有助于實現(xiàn)高效和可調諧的非線性相干光源，為開展集成非線性納米光子器件提供了新的方案。

武漢大學徐紅星院士團隊的這次成功似乎始于一個猜想，其實科學研究的確常常始于科學猜想。且看一些科學家，他們之所以能夠發(fā)現(xiàn)新事物、新原理，很多也是來自聯(lián)想和靈感，也就是直覺和想象力，并不是邏輯或推理。所以科學家牛頓有句名言：“沒有大膽的猜想，就不可能有偉大的發(fā)明和發(fā)現(xiàn)。那么正在從事科學研究的朋友們，今天你猜想了么？希望你的猜想也能讓你有新的發(fā)現(xiàn)，新的收獲??！期待你的好消息！

關于儀器

本研究中的納米線的倍頻光譜以及非線性轉換效率的估計采用的iHR320成像光譜儀來進行實現(xiàn)。iHR320擁有優(yōu)異的成像性能，聚焦鏡比準直鏡更大，且能夠消除二次衍射光；經計算機模擬優(yōu)化的非對稱式光路設計，可以優(yōu)化定位光學元器件的位置，從而達到消除二次衍射光的目的。

03

文章作者&論文原文

本研究以“Efficient Second Harmonic Generation in a Hybrid Plasmonic Waveguide by Mode Interactions”為題發(fā)表于著名刊物《納米快報》（Nano Letters）上。

主要作者：石俊俊

通訊作者：徐紅星教授、張順平副教授

徐紅星，中國科學院數(shù)理學部院士，發(fā)展中國家科學院院士。長期從事等離激元光子學、納米光學、單分子光譜和納米光芯片等前沿領域的研究，做出了開創(chuàng)性和系統(tǒng)性的工作。他是單分子表面增強光譜和等離激元光子學領域的*之一，在實驗上*發(fā)現(xiàn)了金屬納米結構間隙的巨大電磁場增強效應，是超靈敏光譜傳感和很多其它表面等離激元增強的光學過程的物理基礎。發(fā)表論文200余篇，被引用15000余次，H因子60（Web of Science），2014-2018年連續(xù)入選中國高被引學者榜。關于單分子表面增強拉曼光譜的研究有兩篇論文分別被引用1800余次（Physical Review Letters 1999, 83,4357）和1300余次（Physical Review E2000, 62, 4318，被選為該雜志創(chuàng)刊以來的里程碑論文）。

張順平，博士生導師，武漢大學物理與科學技術學院副教授。研究興趣包括等離激元光子學、納腔光與物質相互作用、片上集成納米光電信息器件、納腔增強光譜等領域。發(fā)表高水平學術論文49篇，其中以共發(fā)表Phys. Rev. Lett. 2篇、Nat. Commun. 1篇、Light: Sci. Appl. 1篇、Nano Lett. 8篇、ACS Nano 3篇，Web of Science被引2600余次（單篇代表作被引500余次）。

免責說明

HORIBA Scientific公眾號所發(fā)布內容（含圖片）來源于文章原創(chuàng)作者或互聯(lián)網轉載，目的在于傳遞更多信息用于分享，供讀者自行參考及評述。文章版權、數(shù)據(jù)及所述觀點歸原作者或原出處所有，本平臺未對文章進行任何編輯修改，不負有任何法律審查注意義務，亦不承擔任何法律責任。若有任何問題，請聯(lián)系原創(chuàng)作者或出處。