供稿|  石俊俊

編輯|  Norah、孫平

校閱|  Lucy、Joanna

電介質(zhì)納米線是一種具有重要應(yīng)用潛力的納米結(jié)構(gòu)，由于具有較低的光學(xué)傳輸損耗以及較強場增強效應(yīng)，在基礎(chǔ)研究及實際應(yīng)用中均有著廣泛前景，如激光器、探測器以及非線性光源等方面。然而，當(dāng)納米線尺寸較小時，大部分的光場能量將泄漏于波導(dǎo)之外，使其非線性轉(zhuǎn)換效率大大降低，這阻礙了實際光學(xué)器件的應(yīng)用。有沒有一種方法能夠集中光場能量，實現(xiàn)轉(zhuǎn)換效率的提升呢？

前段時間，武漢大學(xué)徐紅星院士、張順平副教授與國外團隊利用表面等離激元與介質(zhì)波導(dǎo)耦合的混合波導(dǎo)，實現(xiàn)了轉(zhuǎn)換效率為4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波產(chǎn)生。

這一研究為提升介電納米線的非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率和拓寬其應(yīng)用開辟了新方法。本次“前沿用戶報道”欄目就將帶領(lǐng)大家了解這一效率是如何實現(xiàn)的。

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01

新策略實現(xiàn)轉(zhuǎn)換效率的數(shù)量級提升

波導(dǎo)作為引導(dǎo)電磁波傳輸?shù)慕Y(jié)構(gòu)，要想提升非線性轉(zhuǎn)換效率，可以從改善其結(jié)構(gòu)入手。目前，大多數(shù)學(xué)者致力于表面等離激元波導(dǎo)的研究，因為相較于其他波導(dǎo)，表面等離激元波導(dǎo)能夠在亞波長尺度上的局域電磁場中突破衍射極限，這為納米集成化器件提供了思路。

但等離激元波導(dǎo)也存在一個重要問題是，那就是它的金屬的歐姆損耗會限制其傳輸距離，阻礙長距離傳輸。與等離激元波導(dǎo)不同的是，傳統(tǒng)的介質(zhì)波導(dǎo)損耗較低，可以實現(xiàn)較長距離傳輸?；诖?，團隊成員設(shè)想，若是將傳統(tǒng)介質(zhì)波導(dǎo)與表面等離激元結(jié)構(gòu)進行耦合，形成雜化等離激元波導(dǎo)(以下簡稱混合波導(dǎo)），是不是就很有可能在損耗和局域性之間達成折中，進一步提升非線性效率呢？

為此，徐院士團隊利用納米線、Al₂O₃及金膜等材料進行耦合，獲得一種混合波導(dǎo)（下圖1），并對這一產(chǎn)物進行了表征，他們發(fā)現(xiàn)：該混合波導(dǎo)在實驗中產(chǎn)生了高達4×10⁻⁵ W⁻¹轉(zhuǎn)換效率的二次諧波，比已有報道的純等離激元結(jié)構(gòu)遠遠高出幾個數(shù)量級！證明了上訴猜想都*可行的！

圖1 雜化等離激元波導(dǎo)產(chǎn)生二次諧波結(jié)構(gòu)示意圖

02

深入探究揭開效率提升的三大關(guān)鍵因素

實驗的驗證結(jié)果無疑讓人雀躍，但團隊并未因為停止探索，他們產(chǎn)生了疑問，為什么這一耦合方法能夠?qū)崿F(xiàn)效率的提升呢？混合波導(dǎo)提升效率背后的機理是什么呢？如果能夠了解這一巨大提升背后的機理，是否意味著團隊也能夠利用其他材料實現(xiàn)更高的轉(zhuǎn)換效率呢？

接下來，課題組成員對效率提升機理展開了研究。

影響因素1：強空間重疊

從事相關(guān)研究的人員都知道，不同的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)具有不同的模式——簡稱波導(dǎo)模（說的形象一點就是電磁波在不同波導(dǎo)中的“形狀”），且以往的研究表明，波導(dǎo)模與非線性材料（也即上文的CdSe納米線）的空間重疊程度是影響轉(zhuǎn)換效率的重要因素。

因此，團隊成員首先對制得的混合波導(dǎo)的波導(dǎo)模以及它與非線性材料（CdSe納米線）之間的空間重疊程度進行了研究，終發(fā)現(xiàn)：波導(dǎo)的強空間重疊特性是提升非線性轉(zhuǎn)換效率的重要條件，且空間折疊率越高，轉(zhuǎn)換效率越高。下面的圖示就揭示了這個結(jié)論：

圖2 雜化系統(tǒng)中不同模式的電場分布圖(a)，有效折射率隨尺寸的變化(b)及能量分布(c)

圖2a是該混合波導(dǎo)的電場分布，可以看出有五個較低階波導(dǎo)模，模式與非線性材料（CdSe）之間存在較強的空間重疊。其中，類光子模式（HE21，TE01，HE11a）比類等離激元模式（HP，HE11b）的折疊程度更強（圖2b）；

影響因素2：模式之間的相互作用

除了折疊程度，團隊成員在研究的過程中還發(fā)現(xiàn)，模式間的相互作用也可能對轉(zhuǎn)換效率產(chǎn)生影響，于是他們展開了進一步分析。為了排除多種等離激元模式的影響，他們選用了寬度150 nm 、只支持HP這一種等離激元模式的納米線，利用HORIBA iHR320光譜儀對倍頻光譜進行了測量。

后結(jié)論顯示：波導(dǎo)內(nèi)部相向傳播模式的相互作用的確是轉(zhuǎn)換效率提升的另一個重要因素，且相互作用越強，效率越會隨之提升。

影響因素3：增強混合波導(dǎo)助力效率

在上述研究中，我們已經(jīng)知道波導(dǎo)模與非線性材料之間的強空間重疊，以及波導(dǎo)內(nèi)部的模式間相互作用，這兩大因素會影響納米線的轉(zhuǎn)換效率。那么，對于擁有多種模式的混合波導(dǎo)而言結(jié)果如何呢？

為了研究混合波導(dǎo)之間的模式作用，小組成員繼續(xù)進行測量，通過研究發(fā)現(xiàn)：多模式相互作用也能夠提升倍頻效率。且隨納米線尺寸的增加，參與二次諧波產(chǎn)生過程的模式也在增加。團隊成員通過計算發(fā)現(xiàn)尺寸為360nm的納米線中獲得了4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次諧波，這一效率也是整個研究過程中得到的大轉(zhuǎn)化效率。

具體過程礙于文章篇幅不再贅述，感興趣的朋友可以點擊閱讀原文，資訊HORIBA工程師會為您詳細解答其中論證過程和技術(shù)問題~

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綜上，研究人員得出結(jié)論：該波導(dǎo)中的模式與非線性材料（CdSe）之間有著較強的空間重疊，且波導(dǎo)中多個模式相互作用，這些因素促進了高效率的二次諧波產(chǎn)生。顯然，該研究結(jié)果有助于實現(xiàn)高效和可調(diào)諧的非線性相干光源，為開展集成非線性納米光子器件提供了新的方案。

武漢大學(xué)徐紅星院士團隊的這次成功似乎始于一個猜想，其實科學(xué)研究的確常常始于科學(xué)猜想。且看一些科學(xué)家，他們之所以能夠發(fā)現(xiàn)新事物、新原理，很多也是來自聯(lián)想和靈感，也就是直覺和想象力，并不是邏輯或推理。所以科學(xué)家牛頓有句名言：“沒有大膽的猜想，就不可能有偉大的發(fā)明和發(fā)現(xiàn)。那么正在從事科學(xué)研究的朋友們，今天你猜想了么？希望你的猜想也能讓你有新的發(fā)現(xiàn)，新的收獲??！期待你的好消息！

關(guān)于儀器

本研究中的納米線的倍頻光譜以及非線性轉(zhuǎn)換效率的估計采用的iHR320成像光譜儀來進行實現(xiàn)。iHR320擁有優(yōu)異的成像性能，聚焦鏡比準直鏡更大，且能夠消除二次衍射光；經(jīng)計算機模擬優(yōu)化的非對稱式光路設(shè)計，可以優(yōu)化定位光學(xué)元器件的位置，從而達到消除二次衍射光的目的。

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文章作者&論文原文

本研究以“Efficient Second Harmonic Generation in a Hybrid Plasmonic Waveguide by Mode Interactions”為題發(fā)表于著名刊物《納米快報》（Nano Letters）上。

主要作者：石俊俊

通訊作者：徐紅星教授、張順平副教授

徐紅星，中國科學(xué)院數(shù)理學(xué)部院士，發(fā)展中國家科學(xué)院院士。長期從事等離激元光子學(xué)、納米光學(xué)、單分子光譜和納米光芯片等前沿領(lǐng)域的研究，做出了開創(chuàng)性和系統(tǒng)性的工作。他是單分子表面增強光譜和等離激元光子學(xué)領(lǐng)域的*之一，在實驗上*發(fā)現(xiàn)了金屬納米結(jié)構(gòu)間隙的巨大電磁場增強效應(yīng)，是超靈敏光譜傳感和很多其它表面等離激元增強的光學(xué)過程的物理基礎(chǔ)。發(fā)表論文200余篇，被引用15000余次，H因子60（Web of Science），2014-2018年連續(xù)入選中國高被引學(xué)者榜。關(guān)于單分子表面增強拉曼光譜的研究有兩篇論文分別被引用1800余次（Physical Review Letters 1999, 83,4357）和1300余次（Physical Review E2000, 62, 4318，被選為該雜志創(chuàng)刊以來的里程碑論文）。

張順平，博士生導(dǎo)師，武漢大學(xué)物理與科學(xué)技術(shù)學(xué)院副教授。研究興趣包括等離激元光子學(xué)、納腔光與物質(zhì)相互作用、片上集成納米光電信息器件、納腔增強光譜等領(lǐng)域。發(fā)表高水平學(xué)術(shù)論文49篇，其中以共發(fā)表Phys. Rev. Lett. 2篇、Nat. Commun. 1篇、Light: Sci. Appl. 1篇、Nano Lett. 8篇、ACS Nano 3篇，Web of Science被引2600余次（單篇代表作被引500余次）。

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