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瞬態(tài)&穩(wěn)態(tài)耦合光學(xué)法測(cè)定TADF材料中的非輻射衰減率(1)

來源:巨力光電(北京)科技有限公司   2022年08月01日 16:22  

熱激活延遲熒光(TADF)材料作為有機(jī)發(fā)光二極管(OLED)發(fā)射層是具有很大前景的材料,其主要優(yōu)點(diǎn)是通過將非輻射三重態(tài)轉(zhuǎn)換為輻射單重態(tài),使OLED的內(nèi)量子效率達(dá)到*。除了具有系統(tǒng)間反向交叉率高(控制三重態(tài)轉(zhuǎn)換)的重要性外,最小化非輻射衰變過程對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效率也非常重要。在這項(xiàng)研究中,我們提供了一種新方法,不僅可以量化TADF過程中涉及的最重要衰減率,還可以從瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)光學(xué)數(shù)據(jù)中分別量化單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰減率。此外,還研究了兩種非輻射衰變方式對(duì)內(nèi)量子效率的不同貢獻(xiàn)。最后,將該方法應(yīng)用于兩種TADF材料的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

 

主要內(nèi)容


熱激活延遲熒光 (TADF) 材料一直是OLED領(lǐng)域備受關(guān)注的科學(xué)研究主題。當(dāng)使用簡(jiǎn)單的熒光發(fā)光,內(nèi)量子效率 (IQE) 的物理極限為25%;但TADF發(fā)光可以達(dá)到*,因?yàn)榧ぷ訌姆禽椛淙貞B(tài)有效循環(huán)到輻射單重態(tài)。通過設(shè)計(jì)具有系統(tǒng)間高反向交叉率 (krisc) 和低非輻射衰減率 (knr的發(fā)射材料可獲更大的IQE。

 

近年來,TADF機(jī)制得到了深入研究,并闡明了其基本過程。從控制TADF過程的三重態(tài)到單重態(tài)的轉(zhuǎn)化過程復(fù)雜,其中涉及多個(gè)激發(fā)態(tài) (charge-transfer and local-excited states) ,并且其他現(xiàn)象也起著至關(guān)重要的作用 (spin–orbit and vibronic-coupling) 。

 

盡管TADF工藝很復(fù)雜,但新材料的發(fā)光特性通常使用更簡(jiǎn)單的模型進(jìn)行表征,其中僅考慮三種狀態(tài):基態(tài) (S0),第一個(gè)激發(fā)的單重態(tài) (S1和三重態(tài) (T1.Haase等人詳細(xì)考慮了三態(tài)模型,并用于直接擬合TADF薄膜上的瞬態(tài)光致發(fā)光 (TrPL) 衰減測(cè)量。通過他們的方法,可以將過程中涉及的關(guān)鍵速率 (kfkisckrisc)  量化為一組常微分方程 (ODE) 中的參數(shù),提供了一種評(píng)估 TADF 發(fā)光的簡(jiǎn)單方法。盡管如此,他們的方法假設(shè)三重態(tài)沒有非輻射衰變,雖然他們測(cè)試的特定材料在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了這一點(diǎn),但也存在一定偏差。

 

在這項(xiàng)研究中,我們研究了TADF熱激活延遲熒光率對(duì)器件效率的影響,可通過OLED的EQE表達(dá)式來開始分析:

 

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其中 ηout 是光學(xué)輸出耦合因子,ηrec 是電子(e)和空穴(h)復(fù)合幾率,ηS/T 是導(dǎo)致發(fā)光態(tài)的激子分?jǐn)?shù),PLQY是材料的光致發(fā)光量子產(chǎn)率。非輻射衰變的存在會(huì)影響ηS/T項(xiàng)以及PLQY,這兩項(xiàng)的乘積可稱為電致發(fā)光量子產(chǎn)率(ELQY),或最大IQE(當(dāng)ηrec等于 1)。

 

在最佳情況下,當(dāng)單重態(tài)或三重態(tài)沒有明顯的非輻射衰減時(shí),TADF發(fā)光可以表現(xiàn)出等于*的PLQY,這意味著ELQY為*。相反,當(dāng)存在非輻射衰變(來自單重態(tài)或三重態(tài))時(shí),PLQY和 ηS/T 減少,導(dǎo)致EQE減少。在這種更現(xiàn)實(shí)的情況下,重要的是能夠分配非輻射衰變的來源。

 

在研究的第一部分中,我們強(qiáng)調(diào)了考慮非輻射衰變過程及其對(duì)EQE的影響的重要性。有趣的是,我們發(fā)現(xiàn)ELQY相對(duì)于PLQY可能會(huì)下降到50%,這在很大程度上取決于單重態(tài)和三重態(tài)之間非輻射率的相對(duì)分布。因此,了解這些速率對(duì)于預(yù)測(cè)TADF發(fā)光的潛在性能至關(guān)重要。在第二步中,我們定義了一個(gè)擬合方法來做到這一點(diǎn),該方法將TrPL和穩(wěn)態(tài)PLQY數(shù)據(jù)作為輸入來確定所有激子速率。最后,將該方法應(yīng)用于最近兩種 TADF 發(fā)射體的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù):25ACA (2,5-bis(9,9-dimethyl-9,10-dihydroacridin-10-yl)benzonitrile)和26ACA (2,6-bis(9,9-dimethyl-9,10-dihydroacridin-10-yl)benzonitrile) 。從提取的速率中,我們觀察到除了單重態(tài)非輻射衰變速率之外,所有速率都是相似的,該速率在25ACA中比在26ACA中幾乎大兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

 

模型和方法

作為第一步,我們定義了描述時(shí)間相關(guān)TADF過程的ODEs系統(tǒng),其中,為簡(jiǎn)單起見,我們只考慮兩個(gè)激發(fā)態(tài),單重態(tài)和三重態(tài)(見圖1) 其中 knrs 和 knrt 分別表示單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射傳輸率。

 

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圖1. 本研究中描述的TADF模型的示意圖。S0是單重態(tài)基態(tài),S1T1是單重激發(fā)態(tài)和三重態(tài)激發(fā)態(tài)??紤]了五個(gè)過程:S1的輻射和非輻射衰變(kfknrs)、系統(tǒng)間交叉(kisc)、系統(tǒng)間反向交叉(krisc)T1 (knrt)的非輻射衰變。

 

在表 1 中,我們比較了描述單重態(tài)和三重態(tài)群(S(t) 和 T(t))在光學(xué)和電激發(fā)下演化的 ODE,并提供了穩(wěn)態(tài)單重態(tài)群的表達(dá)式([S]) 以及這兩種情況下的 PLQY 和 ELQY。在表 1 中引入了術(shù)語 A 以提高可讀性(A = (krisc + knrt)/kisc)。穩(wěn)態(tài)解,如表 1 的第二行所示,可以通過對(duì)系統(tǒng)施加穩(wěn)態(tài)條件來輕松計(jì)算。量子產(chǎn)率定義為發(fā)射光子的數(shù)量除以產(chǎn)生的激子 G 的數(shù)量。在我們的例子中,發(fā)射的光子可以通過每個(gè)發(fā)射狀態(tài)的穩(wěn)態(tài)總數(shù)與其輻射衰減率之間的乘積之和來表示我們假設(shè)磷光不存在,因此只有單重態(tài)有助于光子發(fā)射(kf × [S],如表 1 的第三行所示)。在光激發(fā)的情況下,G 僅產(chǎn)生單重態(tài),而在電激發(fā)下,產(chǎn)生的激子的四分之一是單重態(tài),四分之三是三重態(tài)。在兩個(gè)系統(tǒng)中具有不同的生成項(xiàng)具有改變單重態(tài)[S]和三重態(tài)[T]狀態(tài)的穩(wěn)態(tài)種群的效果,這導(dǎo)致PLQY和ELQY在兩種情況下不同。施加穩(wěn)態(tài)條件給出了相關(guān)單重態(tài)種群和相應(yīng)的 ELQY 和 PLQY 的表達(dá)式。

 

表1 描述光學(xué)和電激發(fā)下系統(tǒng)的數(shù)學(xué)公式比較:速率方程系統(tǒng)、穩(wěn)態(tài)單線態(tài)總體解和發(fā)光量子產(chǎn)率公式。A 定義為(krisc + knrt)/kisc

 

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表1

 

表1中顯示的方程是用 Python 數(shù)值求解的。此處介紹的 0D ODEs的數(shù)值分析是 Setfos 中完整電光模型的更簡(jiǎn)單替代方案,其中耦合 1D 偏微分方程 (PDEs) 用于研究激子動(dòng)力學(xué)及其與電荷和光腔的相互作用。

 

結(jié)果與討論

在本節(jié)中,我們首先展示使用特定衰減率計(jì)算的 PLQY 和 ELQY 之間的變化。之后定義了描述用于表征 TADF 薄膜的另外兩種典型實(shí)驗(yàn)技術(shù)的方程組,即 PLQY 和 TrPL。最后使用全局?jǐn)M合,可以從三個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果中估計(jì)整組衰減率。


 

作者介紹
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Prof. Dr. Beat Ruhstaller

 

Founder & CEO Fluxim AG

Fluxim AG 創(chuàng)始人


Beat Ruhstaller教授于2006年創(chuàng)立了FLUXiM公司。團(tuán)隊(duì)活動(dòng)始于蘇黎世應(yīng)用科技大學(xué)的計(jì)算物理研究所。FLUXiM AG為工業(yè)界和學(xué)術(shù)界提供瑞士制造的軟件和硬件,用于OLED,顯示器,照明和太陽能電池的研發(fā)。

文獻(xiàn)信息:Determining non-radiative decay rates in TADF compounds using coupled transient and steady state optical data
Stefano Sem, Sandra Jenatsch, Kleitos Stavrou, Andrew Danos, Andrew P. Monkman and Beat Ruhstaller*

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