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采用阻尼配體調(diào)控CsPbBr?納米晶的熱載流子弛豫

來源:武漢東隆科技有限公司   2023年03月20日 15:13  
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引言

光致熱載流子的快速冷卻弛豫過程是光電轉(zhuǎn)換效率過程中主要的能量損失通道,減緩這一過程對于提升光電轉(zhuǎn)換效率至關(guān)重要。在已報(bào)道的鈣鈦礦材料中,熱載流子通常通過載流子-聲子耦合作用在亞皮秒的時(shí)間內(nèi)弛豫至帶邊。較慢的熱載流子弛豫過程有利于在載流子冷卻前將其提取出來,從而直接提高光電轉(zhuǎn)換效率。全無機(jī)CsPbX?(X=I, Br, Cl)鈣鈦礦納米晶的出現(xiàn)引起了熱載流子光電器件領(lǐng)域的關(guān)注。與常見的甲銨或甲脒鈣鈦礦相比,CsPbX?納米晶具有較慢的熱載流子弛豫過程。目前的研究也討論和總結(jié)了鈣鈦礦納米晶不同組分、不同尺寸對熱載流子弛豫過程的影響,然而依然缺乏對納米晶中熱載流子弛豫過程的直接調(diào)控手段。

研究簡介

鑒于此,電子科技大學(xué)劉明偵教授和墨爾本大學(xué)Trevor A. Smith教授對表面有機(jī)配體如何影響CsPbBr?納米晶中載流子-聲子相互作用并進(jìn)而影響熱載流子弛豫過程的問題進(jìn)行了深入的研究?;谡n題組前期的納米晶合成基礎(chǔ),本工作采用(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES)代替長鏈的油胺配體(OAm),通過控制懸掛硅氧烷基的水解過程,合成交聯(lián)硅氧烷層包裹的尺寸均一的單分散高質(zhì)量CsPbBr?納米晶。相比傳統(tǒng)的一端自由懸掛的OAm配體,交聯(lián)后的APTES分子在納米晶周圍形成一層“剛性”的有機(jī)配體殼。課題組進(jìn)一步在傳統(tǒng)的極化子模型上,引入了與配體剛性相關(guān)的阻尼因子,提出了聲子耦合阻尼振蕩模型,描述了剛性分子配體對載流子-聲子耦合過程的機(jī)械阻尼作用。通過低溫?zé)晒夤庾V中的縱向光學(xué)聲子散射峰強(qiáng)度分析,確認(rèn)了APTES-CsPbBr?體系具有較弱的載流子-聲子耦合強(qiáng)度。進(jìn)一步,通過自主設(shè)計(jì)和搭建的高信噪比飛秒瞬態(tài)吸收光譜系統(tǒng),測量納米晶初始熱載流子動(dòng)力學(xué)過程,利用更為準(zhǔn)確的Fermi-Dirac分布模型對瞬態(tài)吸收光譜進(jìn)行全局?jǐn)M合。結(jié)果表明,與傳統(tǒng)的長烷基鏈油胺配體的CsPbBr?納米晶(OAm-CsPbBr?)相比,APTES-CsPbBr?體系中的熱載流子能量弛豫壽命增加至三倍,接近皮秒量級。該工作還基于阻尼振蕩模型,進(jìn)一步解釋了在全無機(jī)鈣鈦礦低維材料中觀測到的載流子-聲子耦合強(qiáng)度與溫度的線性依賴關(guān)系。

圖文導(dǎo)讀

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圖1?(a)OAm-和(b)APTES-CsPbBr?納米晶的示意圖和TEM形貌圖像,比例尺為20nm;(c)傅里葉變換紅外透射光譜確認(rèn)APTES水解產(chǎn)物的存在;(d)紫外-可見吸收光譜以及PL發(fā)射光譜,以及(e)OAm-和APTES-CsPbBr?納米晶的粒徑分布。


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圖2?(a) OAm-和(b)APTES-CsPbBr?納米晶在400nm激發(fā)下測量的瞬態(tài)吸收(TA)光譜。通過對初始TA上升信號的互相關(guān)分析,校正了探測脈沖的啁啾效應(yīng)。(c)OAm-和(b)APTES-CsPbBr?納米晶的初始瞬態(tài)吸收光譜,時(shí)間范圍為0.1-10ps。通過對測試結(jié)果(點(diǎn))進(jìn)行全譜擬合(實(shí)線)獲得熱載流子溫度。(e)OAm-(橙色圓圈)和APTES-CsPbBr?(藍(lán)色方塊)納米晶的熱載流子溫度隨時(shí)間的衰減曲線。


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圖3?(a)OAm-和(b)APTES-CsPbBr?納米晶薄膜在405nm激發(fā)下,4.8K(藍(lán)色方塊)和300K(橙色圓圈)溫度下測量的熒光發(fā)射光譜對比。實(shí)線為雙高斯峰模型擬合光譜,虛線表示單個(gè)擬合峰值;(c)OAm-和(d)APTES-CsPbBr?納米晶在4.8K到100K溫度范圍內(nèi)的的發(fā)光光譜;(e)OAm-(橙色圓圈)和APTES-CsPbBr?(藍(lán)色方塊)納米晶在不同溫度下擬合聲子散射發(fā)光峰得到的聲子能量。虛線表示聲子的平均能量;(f)OAm-(橙色圓圈)和APTES-CsPbBr?(藍(lán)色正方形)納米晶在4.8K至50K溫度范圍內(nèi)載流子-聲子耦合強(qiáng)度的變化;(g)OAm-(橙色圓圈)和APTES-CsPbBr?(藍(lán)色方塊)納米晶在60-300K范圍內(nèi)的發(fā)光光譜寬度隨溫度的變化。實(shí)線為基于PL展寬模型的擬合結(jié)果。


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圖4?(a)配體阻尼振蕩模型示意圖;(b)OAm-和(c)APTES-CsPbBr?納米晶配體對熱載流子弛豫過程的影響。

小結(jié)

該工作提出了利用表面配體直接調(diào)控納米晶熱載流子動(dòng)力學(xué)的理論基礎(chǔ),為熱載流子納米材料化學(xué)合成提供了新的發(fā)展思路和方向?;诖斯ぷ鳎n題組期待有更多、更有效的配體體系能夠被發(fā)掘出來,支撐未來高效的熱載流子光電材料和器件。同時(shí),課題組根據(jù)研究領(lǐng)域的前期工作,完善了可靠的利用超快光譜分析熱載流子動(dòng)力學(xué)的系統(tǒng)方法。該工作以題為“Control of Hot Carrier Relaxation in CsPbBr? Nanocrystals Using Damping Ligands”發(fā)表在著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。(DOI: 10.1002/anie.202111443)

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本工作的主體之一熒光發(fā)射光譜的測量,是由武漢東隆科技有限公司提供的德國PicoQuant 高性能熒光壽命和穩(wěn)態(tài)光譜儀Fluotime300支持完成。

文獻(xiàn)下載地址

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